Dimetil eterin (DME) metil asetata (MA) karbonilləşməsi, sinqazdan etanolun dolayı sintezi yolunda mühüm addımlardan biridir. 8 üzvlü halqa (8-MR) kanalları ilə səciyyələnən tipik CHA topologiyasına malik SSZ-13 seoliti DME karbonilləşməsinin katalizatorunda potensial nümayiş etdirmişdir. Bununla belə, hazırkı tədqiqatlarda katalitik mexanizm haqqında hərtərəfli anlayış yoxdur. Eyni zamanda, SSZ-13-də məkan məhdudiyyətinin reaksiyaya təsiri də nəzərə alınmamışdır.

Bu yaxınlarda Çinin Tianjin Universitetindən professor Shouying Huang-ın rəhbərlik etdiyi tədqiqat qrupu bu boşluğu doldurmaq üçün sadə ion mübadiləsi yolu ilə müxtəlif metal yüklərə malik bir sıra SSZ-13 nümunələri hazırladı. SSZ-13-ün müxtəlif kanallarında BAS-ın selektiv ekranlanması müxtəlif ölçülü Na ⁺ və Cs ⁺ metalların yüklənməsi ilə əldə edilir.

Nəticələr Chinese Journal of Catalysis jurnalında dərc olunub .

Turşuluq və Sıxlıq Funksional Nəzəriyyəsi (DFT) hesablamalarının səciyyələndirilməsi təsdiq edir ki, daha az yükləmə zamanı Na ⁺ üstünlüklü olaraq SSZ-13-ün 6-MR-də yerləşir və orada BAS-ı əvəz edir, Cs ⁺ isə yalnız 8-MR-də BAS ilə qarşılıqlı əlaqədə ola bilir. böyük ion radiusuna görə. Fəaliyyət məlumatlarını və müxtəlif kanallar daxilində BAS-da reaktivlərin dissosiasiya enerjilərini birləşdirərək, DME karbonilləşməsinin həm əsas, həm də yan reaksiyalarının SSZ-13-ün 8-MR BAS-da baş verdiyi göstərilmişdir.

Reaksiyada məkan məhdudiyyətinin rolunu vurğulamaq üçün bu iş müxtəlif ölçülü metallarla yüklənmiş nümunələrin məsamə strukturunu, sərf olunmuş nümunələrin TG/DTG və GC-MS analizlərini və yan reaksiyalarda əsas ara məhsulların adsorbsiya sabitliyini müqayisə edərək, SSZ-13 qəfəs sahəsi MA seçiciliyinə təsir edən əsas amildir. 8-MR məkanını daraltmaq üçün metal yükləmə vasitəsilə yan reaksiya aralıqlarının əmələ gəlməsini effektiv şəkildə maneə törətmək olar, nəticədə əsas reaksiya seçiciliyi yaxşılaşır.

Daha çox məlumat: Xiaomin Zhang və digərləri, Mexanik anlayışlar və SSZ-13 zeoliti üzərində katalitik dimetil efir karbonilləşməsində məkan məhdudiyyətinin rolu, Çin Kataliz jurnalı (2024). DOI: 10.1016/S1872-2067(24)60040-9

Çin Elmlər Akademiyası tərəfindən təmin edilmişdir