Sıxlıq funksional nəzəriyyəsi (DFT) elektronların davranışını araşdırmaq üçün istifadə edilən müasir fizika, kimya və mühəndisliyin təməl daşı vasitəsidir. Çoxlu elektronları olan sistemlərin modelləşdirilməsində vacib olsa da, o, öz-özünə təsir etmə xətası adlanan tanınmış qüsurdan əziyyət çəkir. Bu yaxınlarda edilən bir araşdırma, bu səhv üçün düzəlişin pozulduğu yeni bir sahə müəyyən etdi.

Tədqiqat qrupuna Pittsburq Universitetindən professor J Karl Conson və onun aspirantı Priyanka Bholanath Shukla, professor və nəzəri fizik Con Perdyu və Tulane Universitetindən onun aspirantı Rohan Maniar və Mərkəzi Miçiqan Universitetindən professor Koblar Alan Cekson daxildir.

DFT-ni gücləndirən və katalitik çevrilmə kimi sahələrdə real təsirləri olan bu tədqiqat Milli Elmlər Akademiyasının Protokolunda dərc edilmişdir .

1970-ci illərdə yarandığı gündən bəri, DFT elm adamları üçün natamam, lakin vacib bir vasitədir. “Nəzəriyyə illər ərzində təkmilləşdi, lakin onun bəzi qüsurları var ki, bir çox tədqiqatçılar onları nəzərdən qaçırır”, – deyə elmlər namizədi Şukla bildirib. Pitt Swanson Mühəndislik Məktəbində kimya və neft mühəndisliyi üzrə tələbədir. “Bir qüsur elektronun özü ilə qarşılıqlı əlaqəsi zamanı baş verən öz-özünə təsir səhvidir.”

Professor Con Perdew öz-özünə qarşılıqlı əlaqədə olan səhvi bilyardla bənzədir. Materialdakı elektronlar bir qədər bilyard topları kimi davranmalıdırlar – bir topun hərəkəti yalnız digərləri ilə qarşılıqlı təsir və ya toqquşma səbəbindən dəyişməlidir. Öz-özünə təsir etmə xətası bilyard topunun özü ilə toqquşmasına bənzəyir.

Problem DFT-nin elektronun əslində özü olan başqa bir elektronla qarşılıqlı əlaqədə olduğunu düşündüyü üçün yaranır. Bu səhv qeyri-dəqiq modelləşdirmə yarada bilər. Səhvləri düzəltmək üçün Perdew, nəzəri fizik Aleks Zunger ilə birlikdə 1981-ci ildə hesablama korreksiyası hazırladı.

Bu irəliləyiş DFT-ni təkmilləşdirdi, lakin Consonun dediyi kimi, öz-özünə qarşılıqlı əlaqənin korreksiyasının (SIC) “səhv başa düşə biləcəyi yerlərdə davam edir. Və harada işləmədiyini tapa bilsəniz, onu düzəldə bilərsiniz.”

Perdew və digər tədqiqatçılar FLOSIC (Fermi-Löwdin Orbital Self-Interaction Correction) Mərkəzini inkişaf etdirdilər . Beş universitetdən olan alimlər SIC ilə bağlı problemləri müəyyən etmək və DFT-ni təkmilləşdirmək üçün həll yollarını hazırlamaq üzərində işləyirlər. Son səkkiz il ərzində Pittin Consonu bu komandanın bir hissəsi olub və 2021-ci ildə Şuklanı heyətinə qatıb.

https://googleads.g.doubleclick.net/pagead/ads?client=ca-pub-0536483524803400&output=html&h=188&slotname=8188791252&adk=1687169288&adf=4054963813&pi=t.ma~as.8188791252&w=750&abgtt=6&fwrn=4&lmt=1741773662&rafmt=11&format=750×188&url=https%3A%2F%2Fphys.org%2Fnews%2F2025-03-density-functional-theory-interaction-falters.html&wgl=1&uach=WyJXaW5kb3dzIiwiMTkuMC4wIiwieDg2IiwiIiwiMTMzLjAuNjk0My4xNDIiLG51bGwsMCxudWxsLCI2NCIsW1siTm90KEE6QnJhbmQiLCI5OS4wLjAuMCJdLFsiR29vZ2xlIENocm9tZSIsIjEzMy4wLjY5NDMuMTQyIl0sWyJDaHJvbWl1bSIsIjEzMy4wLjY5NDMuMTQyIl1dLDBd&dt=1741773662338&bpp=3&bdt=138&idt=3&shv=r20250305&mjsv=m202503060101&ptt=9&saldr=aa&abxe=1&cookie=ID%3Df22668bce9793ae4%3AT%3D1735196613%3ART%3D1741773386%3AS%3DALNI_Mb4Xpwl1SO1AcvqroR6xccDm_sheQ&gpic=UID%3D00000f7c5320f40b%3AT%3D1735196613%3ART%3D1741773386%3AS%3DALNI_Mb1dz_DHiT2yDzXLMaB9CDkQl4XGg&eo_id_str=ID%3Dcdf7f2f01784f52d%3AT%3D1735196613%3ART%3D1741773386%3AS%3DAA-Afjb8kbeupLLyQ0QHQmZxpM4v&prev_fmts=0x0&nras=1&correlator=3547261361927&frm=20&pv=1&rplot=4&u_tz=240&u_his=3&u_h=1080&u_w=1920&u_ah=1032&u_aw=1920&u_cd=24&u_sd=1&dmc=8&adx=448&ady=2288&biw=1905&bih=945&scr_x=0&scr_y=0&eid=31090873%2C31090876%2C95354314%2C95354322%2C95354337%2C95354597%2C31090357&oid=2&pvsid=1255712156974153&tmod=87319060&uas=0&nvt=1&ref=https%3A%2F%2Fphys.org%2F&fc=1920&brdim=0%2C0%2C0%2C0%2C1920%2C0%2C1920%2C1032%2C1920%2C945&vis=1&rsz=%7C%7CpeEbr%7C&abl=CS&pfx=0&fu=128&bc=31&bz=1&td=1&tdf=2&psd=W251bGwsbnVsbCxudWxsLDNd&nt=1&ifi=4&uci=a!4&btvi=1&fsb=1&dtd=7

Keçid metallarında balanssızlığı tapmaq üçün yeni bir yanaşma

DFT və SIC-də son tədqiqatlar katalizatorlar, elektronika və yeni materialların inkişafı üçün vacib olan keçid metallarına yönəlmişdir . Xüsusilə, tədqiqatçılar DFT-nin ən kənar “s” orbitallarında olan müxtəlif növ elektronları və xrom, mis və kobalt kimi metallarda daha sıx bağlanmış “d” orbitallarını necə idarə etdiyini araşdırdılar.

DFT-də tanınmış problem sd enerji balanssızlığıdır, bu DFT-nin s elektronları ilə müqayisədə d elektronlarının enerjisi üçün etdiyi nisbi səhvdir. DFT keçid metallarının energetikasını dəqiq təsvir etmək üçün s və d elektronlarının balanslaşdırılmış təsvirini təmin etməlidir.

Bu balanssızlığı ölçmək üçün əvvəlki üsullar DFT-nin formal sahəsindən kənarda olan və buna görə də problemli olan həyəcanlı vəziyyətlər üçün hesablamalara əsaslanırdı. Bu tədqiqat, ionlaşma enerjilərindən (atomdan elektronları çıxarmaq üçün lazım olan enerji) istifadə edərək, bu balanssızlığı qiymətləndirmək üçün yeni bir yol təqdim etdi.

Qismən Pittsburq Universitetinin Tədqiqat Hesablama və Məlumat Mərkəzində apardıqları hesablama tədqiqatları nəticəsində komanda Perdew-Zunger öz-özünə qarşılıqlı əlaqənin korreksiyası metodunun s və d elektronları üçün düzgün enerji balansını tapmaq üçün mübarizə apardığını aşkar etdi. Onlar müəyyən etdilər ki, korreksiyanın yerli miqyası çox az və ya heç bir korreksiyaya ehtiyac olmadığı proqnozlaşdırıla bilən məkan bölgələrində korreksiyanı azaltmaqla daha yaxşı tarazlıq təklif edir.

Bu tədqiqat mövcud SIC metodlarındakı uğursuzluqları müəyyən edir və DFT-nin dəqiqləşdirilməsinə yol açır. “Keçid metalları həyatımızda vacibdir və biz sıxlıq funksiyası nəzəriyyəsi vasitəsilə modelləşdirmənin dəqiqliyini artırdıqca, biz katalizi təkmilləşdirə bilərik. Biz daha yaxşı katalizatorlar hazırlaya bilərik”, – Conson bildirib. “Dünyamızda katalizdən çox şey asılıdır. Bu çatışmazlıqların üzə çıxarılması və onların düzəldilməsi yediyimiz qidadan tutmuş hər gün istifadə etdiyimiz texnologiyaya qədər hər şeyə real təsir göstərir.”

Daha çox məlumat: Rohan Maniar və digərləri, Atom ionlaşması: sd enerji balanssızlığı və 3D atomlarında Perdew-Zunger öz-özünə qarşılıqlı təsirin düzəldilməsi enerji cəzası, Milli Elmlər Akademiyasının Materialları (2025). DOI: 10.1073/pnas.2418305122

Jurnal məlumatı: Milli Elmlər Akademiyasının Materialları 

Pittsburq Universiteti tərəfindən təmin edilmişdir