“Vulkan tipli” əlaqə: Tədqiqatlar metal yüklənməsi və turşu oksigen təkamülü arasında yeni korrelyasiya aşkar edir
ACS Catalysis -də nəşr olunan araşdırmada Çin Elm və Texnologiya Universitetindən (USTC) professor Yan Wensheng-in rəhbərlik etdiyi tədqiqat qrupu metal yüklənməsi və turşu oksigen təkamül reaksiyası (OER) fəaliyyəti arasında “vulkan tipli” əlaqəni aşkar edib. tək atomlu katalizatorlarda.
Yüksək metal yükləri ilə atom səviyyəli dispers metal katalizatorların hazırlanması probleminin həlli tək atomlu katalizdə böyük bir maneədir. Bundan əlavə, yüksək yüklənmələrdə metallar arasında mikroskopik elektron qarşılıqlı əlaqənin və onların makroskopik katalitik davranışa təsirinin aydınlaşdırılması metal yükləmə strategiyasının təmizlənməsi və optimallaşdırılması üçün böyük əhəmiyyət kəsb edir.
Tədqiqatçılar sadə P-lövbər strategiyasını qəbul etdilər və 5% -dən 21wt% arasında dəyişən metal yükləmələri ilə bir sıra Ir tək atomlu katalizatorları (x-IrPN 3 @C) uğurla sintez etdilər. Sinxrotron şüalanma XAS spektroskopiyası vasitəsilə komanda aydınlaşdırdı ki, Ir-P koordinasiya strukturunun mövcudluğu yüksək Ir atomu yüklənməsinə nail olmaq üçün daxili səbəbdir.
Bu koordinasiya strukturu İr atomlarını sabitləşdirdi və yüksək yüklənmələrdə onların yığılmasının qarşısını aldı. Katalitik performans testləri göstərdi ki, bu katalizatorun metal yüklənməsi ilə turşu oksigen təkamül reaksiyasının (OER) katalitik aktivliyi arasındakı əlaqə sadə bir “müsbət korrelyasiya” deyil, əksinə unikal “vulkan tipli” əlaqə nümayiş etdirir.
Tədqiqat qrupu XAS (Rentgen Absorbsiya Spektrləri), X-şüalarının fotoelektron spektroskopiyası (XPS) və nəzəri hesablamaların köməyi ilə “vulkan tipli” əlaqənin əsas mexanizmini aydınlaşdırıb. Ir yüklənməsi müəyyən diapazonda yüksəldikdə, aktiv sahələrin sayı artdı və bununla da OER katalitik aktivliyini artırdı .
Yükləmə müəyyən həddi aşdıqda, qonşu Ir atomları arasında qarşılıqlı təsir gücləndi, Ir-in valentlik vəziyyətinin azalmasına və sonradan daxili OER aktivliyinin azalmasına səbəb oldu.
Aktiv saytların sayının artması ilə onların yüksək sıxlıqda daxili aktivliyinin azalması arasında rəqabət “vulkan tipli” əyrinin yaranmasına kömək etdi.
Bu tədqiqat müxtəlif katalitik reaksiyalar üçün daha səmərəli və qənaətcil tək atomlu katalizatorların layihələndirilməsi üçün nəzəri təlimat verir.
Daha çox məlumat: Bing Tang və digərləri, Tək atomlu katalizatorlarda metal yüklənməsi və turşu oksigen təkamül reaksiyası aktivliyi arasındakı əlaqənin tədqiqi, ACS katalizatoru (2024). DOI: 10.1021/acscatal.3c06263
Jurnal məlumatı: ACS Catalysis